bercerita tentang Manusia dan setan adalah dua sisi dari mata uang yang sama, seperti juga Assiah dan Gehenna, memiliki dunia masing-masing. Satu-satunya cara untuk melakukan perjalanan di antara alam adalah dengan cara memilikinya, seperti dalam cerita hantu. Namun, Setan yang merupakan penguasa Gehenna, tidak dapat menemukan tuan rumah yang sesuai untuk dimiliki dan oleh karena itu, tetap dipenjara di dunianya. Dalam usaha putus asa untuk menaklukkan Assiah, dia mengirim anaknya sebagai gantinya, berniat agar dia akhirnya tumbuh menjadi wadah yang mampu dimiliki oleh raja iblis.
Ao no Exorcist mengikuti Rin Okumura yang tampaknya seorang remaja biasa yang agak merepotkan-sampai suatu hari dia diserang oleh setan. Dunia-Nya berubah terbalik saat dia menemukan bahwa dia sebenarnya adalah anak setan dan bahwa ayah iblisnya memintanya untuk kembali sehingga mereka dapat menaklukkan Assiah bersama-sama. Karena tidak ingin bergabung dengan raja Gehenna, Rin memutuskan untuk memulai latihan untuk menjadi seorang pengusir setan sehingga dia bisa berjuang untuk mempertahankan Assiah bersama saudaranya Yukio.